
Calouste Gulbenkian era um generoso filantropo. Preocupou-se em ajudar os menos favorecidos, a principiar pelas Comunidades Arménias. Prosseguindo na tradição dos seus antepassados, pelo menos desde há dois séculos, Calouste Gulbenkian dedicou uma atenção especial a Jerusalém, a cidade santa, tendo legado ao seu museu a maioria das obras de arte Arménias da sua colecção. Muito devoto à sua Igreja fez construir em Londres a Igreja St. Sarkis dedicada à memória dos seus pais, cujo jazigo se encontra em Istambul no hospital S. Pirgiç (São Salvador). Este hospital Arménio, criado em 1830, beneficiou, desde a sua origem, da grande generosidade da família Gulbenkian. Após a morte de Calouste, a Fundação, com o seu nome, continuou a assumir esse apoio.
Em 1930, com a morte de Boghos Pacha Nubar, fundador da União Geral Arménia de Beneficência, a única organização Arménia que presta assistência a todos os Arménios, Calouste Gulbenkian que nutria grande admiração pelo fundador assumiu a direcção dessa organização filantrópica. No entanto, devido aos entraves que diversas pressões políticas levantaram ao seu trabalho, demitiu-se dois anos mais tarde.
No seu testamento (1953) deixou bem expresso o seu carácter de filantropo ao legar boa parte da sua fortuna à fundação que quis instituir. Os fins estatutários da Fundação Calouste Gulbenkian – uma das doze maiores fundações do mundo – são caritativos, artísticos, educativos e científicos.